- 스피넬계 고전압 양극재 계면 열화 현상 억제… 전고체전지 설계 한계 극복해
- 고이온전도도·고전압 안정성 동시 확보하며 성능 대폭 향상
- 국제 저명 학술지 Nature Energy 온라인판 게재

▲왼쪽부터 동국대 에너지신소재공학과 남경완 교수, 김해용 석사과정생

동국대학교(총장 윤재웅)는 본교 에너지신소재공학과 남경완 교수팀이 연세대학교 정윤석 교수, KAIST 서동화 교수 공동연구팀과 함께 5V 이상에서 안정적으로 작동하는 전고체전지 설계 기술을 개발했다고 밝혔다. 또한, 연구를 통해 다양한 양극 시스템과 실제 배터리 셀 구조에서 그 성능을 함께 입증했다.

전기 에너지는 전하량과 전압을 곱한 값으로, 고용량 전극 혹은 고전압 양극을 적용하거나 두 가지를 동시에 적용하면 에너지 밀도를 높일 수 있다. 하지만, ‘5V’ 이상의 전압에서 전해질이 불안정해지고 쉽게 분해되는 한계가 있었으며, 이 한계는 전고체전지에서도 동일하게 적용돼 왔다.

연구팀은 이러한 한계를 극복하기 위해 불화물계 고체전해질인 LiCl–4Li2TiF6(상온 기준 1.7 × 10-5 S/cm)를 새롭게 설계하고 연구에 도입했다. 이를 통해 5V 이상의 높은 수준의 산화 안정성과 이온전도도를 동시에 확보했으며, 특히 5V급 스피넬계 양극재(LiNi0.5Mn1.5O4 등) 표면에 보호층으로 적용시켜 전기화학적 성능을 대폭 향상시켰다. 

연구팀은 이번에 개발한 불화물계 고체전해질의 활용 가능성을 다양한 전지 시스템에 적용해 폭넓게 검증했다. LiCoMnO4 및 초저가형 LiFe0.5Mn1.5O4 등 다양한 고전압 스피넬계 양극재에 적용해 우수한 성능을 확보했으며, 대용량(258mAh/g) 저전압 확장 시스템, 1.8mm 고에너지밀도 전극, 상용화에 가까운 파우치형 전고체전지에서도 탁월한 안정성과 출력 특성을 동시에 입증했다. 

또한 연구팀은 "삼원계(NCM) 및 리튬과잉 망간계(Li- and Mn-rich) 층상계 양극재에도 해당 보호층 기술을 성공적으로 적용했다"며 "불화물계 보호층 기술의 실용성과 범용성, 그리고 산업 적용 가능성을 모두 확인했다"고 밝혔다. 이어 "또한 방사광 가속기 기반의 X-선 정밀 고도분석과 분자동역학 계산화학을 접목해 소재의 정밀구조와 이온전도 향상 메커니즘을 규명했다. 이를 활용하여 신규 고전압 고이온전도성 불화물계 고체전해질 소재의 개발이 기대된다."고 덧붙였다. 

이번 연구는 전극-전해질 계면에서의 전기화학적 열화 현상을 억제하면서 전고체전지에서 가장 큰 걸림돌로 여겨졌던 계면 불안정성 문제를 효과적으로 해결했다. 연구 성과는 향후 전고체전지 산업에서 지식재산(IP) 기반 독보적 경쟁력을 확보하고, 기업의 기술 사업화로 이어질 토대를 마련했다는 평가를 받는다.

한편, 이번 연구는 삼성미래기술육성사업의 지원을 받아 수행됐다. 동국대 김해용 석사과정생, 연세대 손준표 박사과정생, 박주현 박사, KAIST 김재승 박사과정생이 공동 제1저자로 참여했다. 연구 결과는 세계적인 학술지 Nature Energy (I.F.=60.1) 10월 3일자 온라인판에 “Five-volt-class high-capacity all-solid-state lithium batteries” 제목으로 게재됐다(https://doi.org/10.1038/s41560-025-01865-y).