▲ 왼쪽부터 동국대 김성곤 교수, 이용혁 교수, 나홍빈 박사과정생

동국대학교 화공생물공학과 김성곤·이용혁 교수(교신저자)와 나홍빈 박사과정생(제1저자)으로 구성된 연구팀이 리튬금속전지의 수명과 성능을 함께 높이는 준고체 고분자 전해질을 개발하고, 성능 향상의 분자적 배경을 머신러닝 기반 분자 모델링으로 분석했다.

연구팀은 독일 막스플랑크 프리츠하버연구소와의 공동연구를 통해, 양쪽성이온(zwitterion)을 도입한 열가소성 폴리우레탄(TPU) 기반 준고체 고분자 전해질을 개발했다. 연구 결과는 11월 2일(월) 에너지·재료 분야 국제학술지 'Advanced Energy Materials(IF =25.5, JCR 상위 2.4%)'에 온라인 게재됐다.

리튬금속전지는 리튬이온전지보다 에너지 밀도가 높지만, 충·방전 중 발생하는 리튬의 덴드라이드 현상 때문에 단락과 열폭주 위험이 크다. 대안인 준고체(젤) 전해질도 전류 가운데 리튬 이온이 나르는 비율(리튬 이온 전달수)이 낮아 한계가 있었다.

연구팀은 탄성이 뛰어난 TPU 사슬에 양쪽성이온을 결합해, 리튬염의 이온쌍 분리를 유도하고 리튬 이온의 전류 전달 비중을 높이고자 했다. 양쪽성이온은 하나의 분자 안에 음전하와 양전하를 함께 지니고 있어, 음전하를 띤 인산기는 리튬 이온과 상호작용하며 리튬 이온을 선택적으로 이동시키고, 양전하를 띤 암모늄기는 리튬염 음이온을 고정화할 수 있다. 실험 결과, 이온전도도는 액체 전해질 수준을 유지하면서 리튬 이온 전달수는 0.72로, 비교 액체 전해질의 0.36보다 2배 높게 나타났다.

이용혁 교수팀은 양자역학 계산 데이터를 학습한 머신러닝 모델로 고분자와 리튬염의 상호작용을 분석해, 고분자가 리튬 이온과 음이온이 분리된 구조를 안정화할 수 있음을 보여줬다. 분석 결과, 단순화한 분자 모델에서 이온쌍 분리에 따른 에너지 차이는 양쪽성이온 올리고머를 포함했을 때 0.29 eV로, 고분자가 없을 때인 3.63 eV보다 낮아졌다.

이 전해질을 쓴 리튬 대칭 전지는 1,000시간 넘게 안정적으로 작동해, 약 800시간 만에 단락된 액체 전해질보다 오래 견뎠다. 리튬인산철(LFP) 양극 전지는 300회 충·방전 후에도 초기 용량의 87%를 유지했고, 약 15분 만에 충·방전하는 4C 조건에서는 액체 전해질보다 약 1.5배 높은 용량을 보여줬다. 구부린 상태에서도 작동하는 파우치형 전지 및 유연 전지 적용 가능성도 확인했다.

김성곤 교수는 "이번 연구는 고분자를 액체 전해질을 담는 그릇이 아니라 이온의 움직임을 조절하는 소재로 설계했다는 데 의미가 있다"며 "고에너지밀도 전지와 유연 전지 개발에 활용될 수 있을 것"이라고 말했다. 이용혁 교수는 "머신러닝 분자 모델링으로 고분자와 이온 사이의 상호작용을 분석해, 실험에서 관찰된 성능 향상을 이해하는 분자적 근거를 제시했다"고 말했다.

한편, 이번 연구는 산업통상부 산업기술혁신사업(소재부품기술개발)과 중소벤처기업부·중소기업기술정보진흥원(TIPA), 과학기술정보통신부·한국연구재단 '미래소재디스커버리 지원+(플러스)' 사업의 지원을 받았으며, 계산에는 한국과학기술정보연구원(KISTI) 국가슈퍼컴퓨팅센터의 초고성능컴퓨팅 자원을 활용했다.